中化新網訊
近日,清華大學環境學院李淼副教授團隊開發出一種磷摻雜單原子鈷催化劑,實現了對水中硝酸鹽污染物的高效還原去除,提高了硝酸鹽轉化為氨的產率。
活性氮增加引起的氮循環失衡使硝酸鹽成為水中最普遍的污染物之一。通過硝酸鹽還原方式合成氨,不僅有助于水中硝態氮污染物的去除,也有助于緩解社會對氨能源的需求,減少污染,降低能耗。電化學反應過程對條件要求適中,易于運行并且高效,可將硝酸鹽直接轉化為氨。開發具有高活性、低成本和高選擇性優勢的電極材料是該領域研究的核心之一。
李淼團隊針對鈷金屬電極活性差、易鈍化導致難以實用的瓶頸,通過缺陷碳的穩定固化作用,開發了一種磷摻雜的單原子鈷催化劑材料,可避免偶聯反應發生,使最終產物具有更高的氨選擇性和還原活性。這種磷摻雜單原子鈷催化劑具有更高的硝酸鹽還原去除性能,以其作為催化劑的最高氨生成法拉第效率為92.0%、最高氨產率為433.3微克/時·平方厘米。
研究團隊以同位素標記法進一步證明了氨生成的唯一氮來源為硝酸鹽。研究還發現,金屬活性位點臨近的缺陷結構有助于進一步提高單原子催化劑活性,在理論上為設計高活性位點的催化劑提供指導并揭示硝酸反應轉化和產物分布規律。
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